Setelah memutuskan dunia DJ yang disebutnya tak sesuai passion, Tania Ayu mulai merambah ke dunia akting. Dia juga sempat membintangi berbagai film, mulai dari Di Bawah Umur, Cinta untuk Dimas, hingga Wedding Proposal. Dalam film terakhir, dia juga beradu peran dengan Arya Saloka.
Di antara sekian banyak akting yang dilakoni, salah satu yang paling melekat adalah sebagai Inem. Dalam film tersebut, dia memerankan pembantu seksi. Dia pun sempat mengunggah foto yang menunjukkan penampilan dalam film tersebut.
Selain sebagai aktris, wajah cantik dan tubuh indah Tania Ayu juga membuatnya dilirik untuk berpose di majalah dewasa. Sebelum terjerat dalam kasus dugaan prostitusi, artis TA juga sering berpose dengan busana minim di depan kamera.